Ηλιακό κύτταρο παράλληλης σειράς υψηλής απόδοσης MoTe2/περοβσκίτη που βασίζεται σε μειωμένο οξείδιο γραφενίου ως στρώμα μεταφοράς οπών

Οι υβριδικοί περοβσκίτες οργανικού-ανόργανου μετάλλου προκαλούν σταθερά εξαιρετικό ερευνητικό ενδιαφέρον στην κοινότητα των φωτοβολταϊκών λόγω των εξαιρετικών ιδιοτήτων τους ημιαγωγών όπως π.εύκολη διαδικασία κατασκευής,μεγάλο μήκος διάχυσης1, μεγάλη διάρκεια ζωής φορέα2, παγχρωματική απορρόφηση φωτός3, κ.λπ. Μέχρι σήμερα, η μέγιστη απόδοση μετατροπής ισχύος (PCE) που έχει επιτευχθεί σε ηλιακά κύτταρα περοβσκίτη μονής διασταύρωσης (PSC) ήταν τόσο υψηλή όσο 25,5 τοις εκατό1. Προκειμένου να ενισχυθεί περαιτέρω το PCE που περιορίζεται από το όριο Shockley-Queisser (SQ), ακολουθήθηκαν ορισμένες διαφορετικές στρατηγικές, συγκεκριμένα, το φαινόμενο πολλαπλασιασμού του φορέα για τη συλλογή της πρόσθετης ενέργειας (hυ-Eg) φωτονίων με ενέργεια μεγαλύτερη από το bandgap (π.χ.)4 και απορροφητές πολλαπλών συνδέσεων για τη συλλογή φωτονίων με ενέργεια μικρότερη από Π.χ5. Ενώ εξακολουθεί να είναι μη πρακτικό και αδιανόητο να αποκτήσετε το PCE μέσω φαινομένων πολλαπλασιασμού φορέων, τα PSC πολλαπλών συνδέσεων (tandem) έχουν επιτύχει επιτυχώς PCE τόσο μεγάλο όσο 29,15 τοις εκατό6. Ωστόσο, εμπνευσμένα από τα επιτεύγματα αντίστοιχων ηλιακών κυψελών πολλαπλών συνδέσεων που βασίζονται σε GaA και GaInP, τα οποία έχουν φτάσει σε μέγιστο PCE 38,8 τοις εκατό7, υπάρχει ακόμα ένααυξανόμενο ενδιαφέρον για την περαιτέρω βελτίωση της απόδοσης του PSC πολλαπλών συνδέσμων. Αυτό ώθησε την αναζήτησηνέα υλικά και αρχιτεκτονικές για PSC πολλαπλών συνδέσμων. 

Κάντε κλικ εδώ για να μάθετε τις αντιοξειδωτικές ιδιότητες του Cistanche

Τα ημιαγώγιμα διχαλκογονίδια μετάλλων μετάπτωσης (TMD), συμπεριλαμβανομένων των MoS2, MoSe2, MoTe2, WS2 και WSe2, αναδεικνύονται ως εξαιρετικά εντυπωσιακοί απορροφητές για ηλιακές κυψέλες χάρη στους εξαιρετικά υψηλούς συντελεστές απορρόφησης8, τη μηχανική ευελιξία τους9, την υψηλή κινητικότητα του φορέα για μια φωτοβολταϊκή ζώνη μαζί10, εφαρμογές8. Συγκεκριμένα, ένα στρώμα TMD λεπτότερο από 20 nm είναι σε θέση να απορροφήσει φως ακόμη και δέκα φορές μεγαλύτερο από τους γνωστούς ημιαγωγούς άμεσης ζώνης8. Ενώ τα TMD, ειδικά το MoS2, έχουν χρησιμοποιηθεί ευρέως ως στρώματα μεταφοράς φέροντος (HTL) στα PSCs11,12, δεν υπάρχει αναφορά που να αντλεί όφελος από την ικανότητα απορρόφησης TMDs προκειμένου να βελτιωθεί η απόδοση απορρόφησης φωτός στα PSC. Αν και τα περισσότερα TMD έχουν σχεδόν το ίδιο μέγεθος διάκενου ζώνης με τους περοβσκίτες, το χύμα MoTe2 με διάκενο ζώνης περίπου 1 eV θα ήταν ένα συμπληρωματικό απορροφητικό υλικό για τον περοβσκίτη για τη συλλογή του εγγύς υπέρυθρου (NIR) φάσματος ηλιακού φωτός. Η ισχυρή ικανότητα απορρόφησης NIR του MoTe2, μαζί με την απουσία κρεματικών δεσμών στην επιφάνειά του, μια ιδιότητα των TMD που προέρχεται από την αδύναμη αλληλεπίδραση μεταξύ στιβάδων van der Waals (vdW), υποστηρίζουν το MoTe2 aa ως κατάλληλο υποψήφιο για ετεροδομή με υλικά περοβσκίτη για διαδοχικά ηλιακά κύτταρα13,14. Πειραματικά, οι οικονομικές χημικές και μηχανικές μέθοδοι απολέπισης που είναι διαθέσιμες επιτρέπουν την ομοιόμορφη και ομοιογενή προετοιμασία λεπτού φιλμ MoTe215,16. Έτσι, θα ήταν πιο πολύτιμο να διερευνηθεί η εκμετάλλευση των υλικών MoTe2 ως υποστηρικτικού απορροφητικού στρώματος, για να επωφεληθούν από την απορρόφηση του MoTe2.

Εδώ, παρουσιάζουμε αριθμητικά και προτείνουμε έναν Επίπεδο τύπο παράλληλων PSC πολλαπλών συνδέσεων με μια περιοχή απορρόφησης που αποτελείται από ένα λεπτό MoTe2 και CH3NH3PbI3. Η κύρια συσκευή αποτελείται από στρώματα ITO/TiO2/CH3NH3PbI3/MoTe2/ Spiro-OMeTAD/Ag, μια διαμόρφωση που κατασκευάστηκε επίσης με MoS2 16. Η εξαιρετικά επιθυμητή ευθυγράμμιση ζώνης του MoTe2 με άλλα στρώματα, μαζί με την υψηλή ικανότητα απορρόφησης NIR, ανοίγει αξιοσημείωτα το δρόμο για την επίτευξη υψηλότερης φωτοβολταϊκής απόδοσης. Συγκρίνοντας με τα PSC μονής διασταύρωσης, η προτεινόμενη συσκευή αποδίδει αύξηση στο PCE από 14,01 σε 18,52 τοις εκατό. Πραγματοποιώντας μια ακριβή αριθμητική ανάλυση της απόδοσης της συσκευής που εξαρτάται από το πάχος MoTe2, λήφθηκε ένα βέλτιστο πάχος 25 nm, το οποίο είναι αρκετές τάξεις πλάτους λεπτότερο από τα προηγούμενα υποστηρικτικά στρώματα απορρόφησης που αναφέρθηκαν μέχρι στιγμής σε PSC πολλαπλών συνδέσεων17.

Παρόλα αυτά, είναι αποδεδειγμένο γεγονός ότι η χρήση ενός απορροφητή χαμηλού κενού ζώνης είναι επιζήμια για την τάση ανοιχτού κυκλώματος (VOC) των ηλιακών κυψελών λόγω του περιορισμένου διαχωρισμού στάθμης ηλεκτρονίων και οπών οιονεί Fermi. Ομοίως, έχουμε παρατηρήσει μια μείωση στο Voc μετά τη μετατροπή της δομής σε συσκευή πολλαπλών συνδέσεων. Προκειμένου να αντισταθμίσουμε αυτές τις απώλειες φωτοτάσης, αντικαθιστούμε ένα φύλλο μειωμένου οξειδίου γραφενίου (rGO) με Spiro-OMeTAD ως HTL για να βελτιώσουμε την εξαγωγή και τη μεταφορά των οπών. Εξαιρετικά, το φύλλο rGO βελτιώνει τη συσκευή VOC και PCE έως και 0,928 και 20,32 τοις εκατό, αντίστοιχα. Αξίζει να σημειωθεί ότι η αποτελεσματική απόδοση του στρώματος rGO τόσο ως στρώματος ενδιάμεσου στρώματος όσο και ως στρώμα μεταφοράς φορτίου έχει αποδειχθεί καλά στα PSCs18-23.

Βασικές εξισώσεις και μοντέλα

Σε αυτή την εργασία, χρησιμοποιούμε ένα υβριδικό οπτικό και ηλεκτρικό μοντέλο για τον υπολογισμό και την αξιολόγηση των παρουσιαζόμενων δομών. Παρουσιάζουμε την παραδοσιακή τους διατύπωση (δηλαδή, στον τομέα συχνότητας) και στη συνέχεια συζητάμε την επέκταση στο πεδίο του χρόνου. Μια μέθοδος πεπερασμένων στοιχείων (FEM) χρησιμοποιείται για την επίλυση των μερικών διαφορικών εξισώσεων (PDEs).

Οπτικό μοντέλο.

Το σχήμα 1Α απεικονίζει το σχηματικό διάγραμμα του βασικού μας επίπεδου σχήματος PSC. Από πάνω προς τα κάτω, η δομή στοιβάζεται από ένα διαφανές κασσίτερο ινδίουοξείδιοΗλεκτρόδιο (ITO), ένα συμπαγές τιτάνιοδιοξίδιοστρώμα (TiO2), μια μεμβράνη περοβσκίτη ιωδιούχου μολύβδου μεθυλαμμωνίου (CH3NH3PBI3), μια στιβάδα Ν, Ν-δι({4-μεθοξυφαινυλ) αμινο]-9,9'-σπιροβιφουορένιο (spiro-OMeTAD) και μια πίσω ηλεκτρόδιο αργύρου (Ag). Το προσπίπτον φως εισέρχεται στο κελί από το στρώμα ITO και απορροφάται από το φιλμ περοβσκίτη σε κάποιο βαθμό. Επίσης, το εισερχόμενο φως υφίσταται μια πολλαπλή ανάκλαση λόγω του πίσω ανακλαστήρα Ag που προκαλεί βελτίωση της απορρόφησης. Ως προς την ποσότητα, την αλληλεπίδραση μεταξύ των ηλεκτρομαγνητικών κυμάτων και των στρωμάτων, καθώς και την κατανομή του ηλεκτρικού πεδίου (Ε), λύθηκε η εξίσωση Helmholtz (που αναπαρίσταται ως εξής):

της δομής. Ο τύπος Gopt έχει ως εξής:

όπου ℏ είναι η μειωμένη σταθερά Planck και ε" είναι το φανταστικό μέρος της σχετικής διαπερατότητας. Όπως προφανώς δείχνει ο τύπος, το Gopt είναι ανάλογο με το τετράγωνο της έντασης Ε σε ένα ορισμένο μήκος κύματος. Ο συνολικός ρυθμός παραγωγής (Gtot) μπορεί να είναι υπολογίζεται με την ενσωμάτωση του Gopt σε ένα εύρος ζώνης μήκους κύματος προσπίπτοντος φωτός.

Ηλεκτρικό μοντέλο. Η ακόλουθη γνωστή σχέση J–V χρησιμοποιείται για να περιγράψει τα ηλεκτρικά χαρακτηριστικά των παρόντων PSC:

Για τον υπολογισμό των ρευμάτων, οι ακόλουθες εξισώσεις Poisson και συνέχειας θα πρέπει να λυθούν σε όλη τη συσκευή:

Αποτελέσματα και συζήτηση

Όπως αναφέρθηκε προηγουμένως, το PSC αναφοράς αποτελείται από στρώματα ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD, Ag, όπως φαίνεται στο Σχ. 1α. Τα στρώματα ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD και Ag λειτουργούν ως μπροστινό διαφανές ηλεκτρόδιο, στρώμα μεταφοράς ηλεκτρονίων (ETL), στρώμα απορρόφησης, στρώμα μεταφοράς οπής (HTL) και πίσω ηλεκτρόδιο, αντίστοιχα. Σε όλο αυτό το χειρόγραφο, το πάχος των στρωμάτων ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD και Ag είναι σταθερά στα 50, 90, 200, 100 και 100 nm, αντίστοιχα. Το Σχήμα 1β παρουσιάζει το διάγραμμα ζωνών ενέργειας των εξαρτημάτων στη δομή, εγκρίνοντας μια ευνοϊκή ευθυγράμμιση ζώνης για τη μεταφορά ηλεκτρονίων και οπών κατά μήκος της συσκευής. Αυστηρά μιλώντας, η αρκετά μεγάλη ζώνη σθένους του σετ μεταξύ περοβσκίτη (−5,48 eV) και ETL (−7,45 eV) εμποδίζει αποτελεσματικά την έγχυση της οπής, ενώ η ζώνη αγωγιμότητάς τους είναι όμορφα ευθυγραμμισμένη για τη συλλογή των διεγερμένων ηλεκτρονίων στο φιλμ περοβσκίτη. Αντίθετα, η ευθυγράμμιση ζώνης μεταξύ CH3NH3PBI3 (−3,93 eV) και Spiro-OMeTAD (− 1,95 eV) καθιστά επαρκώς εφικτή τη μεταφορά οπών στη ζώνη σθένους, ενώ εμποδίζει τη μεταφορά ηλεκτρονίων στη ζώνη αγωγιμότητας. Οι παράμετροι εισόδου, οι τιμές του ενεργειακού κενού ζωνών (Π.χ.) και της συγγένειας ηλεκτρονίων (χ) όλων των συστατικών επιλέγονται σύμφωνα με τη βιβλιογραφία17,24,25 και οι τιμές τους ευρετηριάζονται στο επίπεδο κενού. Η μαύρη καμπύλη του Σχ. 1γ δείχνει τη συνολική απορρόφηση στο PSC αναφοράς. Τα δεδομένα του δείκτη διάθλασης των TiO2, CH3NH3PBI3 και

Το spiro-OMeTAD λαμβάνεται από τις παραπομπές 26–28. Η μπλε-σκιασμένη περιοχή του Σχ. 1c δείχνει τα φάσματα απορρόφησης του PSK στη δομή. Είναι σαφές ότι το στρώμα περοβσκίτη μπορεί να απορροφήσει μόνο το φως του ήλιου πάνω από 300–800 nm λόγω του διακένου ζώνης του (1,55 eV), επομένως όλο το φως NIR χάνεται. Για να ωθήσει την απορρόφηση φωτός πέρα ​​από το ορατό εύρος, ένα εξαιρετικά λεπτό στρώμα MoTe2 τοποθετείται κάτω από το φιλμ περοβσκίτη. Ο μεγάλος ημιαγωγός MoTe2 εφοδιασμένος με ένα μικρό έμμεσο διάκενο ζώνης περίπου 1,0 eV29 είναι σε θέση να επεκτείνει την απορρόφηση φωτός σε μήκη κύματος έως και 1200 nm, όπως υποδεικνύεται από τη ροζ σκιασμένη περιοχή του Σχ. 1c. Εκτός από ένα έμμεσο διάκενο ζώνης, το μεγαλύτερο μέρος του MoTe2 απολαμβάνει δύο κυρίαρχα άμεσα διεγερτικά κενά, που ονομάζονται Α και Β, περίπου 1,2 και 1,5 eV, αντίστοιχα30,31, τα οποία προσδιορίζουν τις κορυφές απορρόφησής του, όπως φαίνεται στο Σχ. 1γ. Στη συνέχεια, η μαύρη καμπύλη στο Σχ. 1δ δείχνει το συνολικό Gopt στη συσκευή. Επιβεβαιώνει την αποτελεσματική απορρόφηση φωτός που οδήγησε στη δημιουργία φέροντος στην περιοχή NIR. Οι μπλε και ροζ-σκιασμένες περιοχές του Σχ. 1δ αποκαλύπτουν τη συμβολή των επιπέδων PSK και MoTe2, αντίστοιχα, στο συνολικό Gopt. Ποσοτικά, τα επίπεδα PSK και MoTe2 συνεισφέρουν περίπου το 61 τοις εκατό και το 39 τοις εκατό της παραγωγής φέροντος, αντίστοιχα. Αυτή η βελτίωση της παραγωγής φορέα από το στρώμα MoTe2 θα μπορούσε να είναι πολλά υποσχόμενη για τη βελτίωση της απόδοσης των κυττάρων. Επιπλέον, το στρώμα MoTe2 όπως και άλλα υλικά TMD μπορεί να παίξει περαιτέρω πλεονεκτικούς ρόλους στην ενίσχυση της απόδοσης της συσκευής. Η χρησιμότητα των TMD στα PSC έχει διευρυνθεί για να διευκολύνει την αποτελεσματική μεταφορά του φορέα32, να παρατείνει τη σταθερότητα16 και ούτω καθεξής33. Ως εκ τούτου, αυτά τα πλεονεκτήματα συνοδεύονται από το χαμηλό κόστος και την εύκολη διαδικασία προετοιμασίας—μηχανική απολέπιση και μεταφορά σε μια συσκευή, σε συνδυασμό με την αποτελεσματικότητά τους σε μια βελτίωση της απόδοσης PSK.

Σε αυτή την προσομοίωση, ο δείκτης διάθλασης του χύμα MoTe2 ελήφθη από το Ref34. Επίσης, σε όλους τους υπολογισμούς, η πηγή φωτός εισόδου συμμορφώνεται με το φάσμα AM1.5G. Το εύρος ζώνης μήκους κύματος επιλέγεται από 300 έως 1200 nm σε ανάλυση έως και 20 nm. Η περιοδική οριακή συνθήκη (PBC) χρησιμοποιείται για κάθε πλευρά της μονωτικής περιοχής στις κατασκευές και οι πλευρές του στρώματος Au ρυθμίζονται σε έναν τέλειο ηλεκτρικό αγωγό (PEC). Η κάτω και η επάνω επαφές θεωρούνται ιδανικές ωμικές και Schottky με ταχύτητα επιφανειακού ανασυνδυασμού 107 cm/s, αντίστοιχα. Επιπλέον, εφαρμόζεται ένα σκουπισμένο πλέγμα για την ακριβέστερη επίλυση των πεδίων γύρω από το λεπτό στρώμα. Ο Πίνακας 1 περιλαμβάνει όλες τις οπτικές και ηλεκτρικές τιμές εισόδου που χρησιμοποιούνται στις προσομοιώσεις. Εδώ, εr είναι η διηλεκτρική σταθερά, NC και NV είναι η αποτελεσματική πυκνότητα καταστάσεων αγωγιμότητας και ζώνες σθένους, μn και μp είναι κινητικότητα ηλεκτρονίων και οπών, χ είναι συγγένεια ηλεκτρονίων, π.χ. είναι ενέργεια διάκενου ζώνης, NA και ND είναι δέκτες και πυκνότητες δότη , και τn και τp είναι διάρκεια ζωής ηλεκτρονίων και οπών, αντίστοιχα. Τα υλικά Te MoTe2 είναι γνωστό ότι είναι φυσικά P-Doped35. Επιπλέον, στο όριο όγκου, τα ημιαγώγιμα TMD φέρουν φωτοπαραγόμενη διάρκεια ζωής φορέα έως και μερικά νανοδευτερόλεπτα36,37.

Τα χαρακτηριστικά πυκνότητας ρεύματος-τάσης (J–V) του PSC αναφοράς μας υπό μία συνθήκη ήλιου παρουσιάζονται στο Σχ. 2α. Το PSC δείχνει PCE 14.01 τοις εκατό , με Jsc 15,20 mA/cm2, Voc 1,14 V και FF 0,81. Επωφελούμενο από το φως NIR που απορροφάται στο στρώμα MoTe2, το Jsc αυξάνεται σημαντικά κατά 26,2 mA/cm2 στο PSC πολλαπλών συνδέσεων με βελτιστοποιημένο πάχος MoTe2. Όμως, το Voc πέφτει στα 0,84 V λόγω του διαχωρισμού του σχεδόν Fermi επιπέδου ηλεκτρονίων και οπών περιορίζεται πλέον από το διάκενο ζώνης MoTe2. Συνολικά, παρά το γεγονός ότι το Voc καταστρέφεται μετά την εισαγωγή του στρώματος MoTe2, η βελτίωση του Jsc υπερισχύει σε μεγάλο βαθμό έναντι της μείωσης του Voc, οδηγώντας σε αξιοσημείωτη αύξηση του PCE από 14,01 τοις εκατό σε 18,52 τοις εκατό. Αυτή η αύξηση της PCE συνεισφέρει επίσης από μια κατάλληλη ευθυγράμμιση ζώνης μεταξύ του MoTe2 και του στρώματος περοβσκίτη και του HTL, όπως φαίνεται στο Σχ. 2β. Πράγματι, η επιθυμητή ευθυγράμμιση ζώνης μεταξύ των στρωμάτων απορρόφησης μπορεί να μειώσει αποτελεσματικά την απώλεια Voc σε PSC πολλαπλών συνδέσεων ως αποτέλεσμα της βελτίωσης της μεταφοράς φορτίου και της μείωσης του ανασυνδυασμού φορτίου38. Προκειμένου να παρέχουμε μια ευρύτερη προοπτική σχετικά με την ικανότητα του TMD για απορρόφηση φωτός, συγκρίνουμε το φάσμα απορρόφησης της παρούσας δομής με το όταν το στρώμα MoTe2 αντικαταστάθηκε από τρία άλλα TMD, WSe2, MoSe2 και MoS2, όπως απεικονίζεται στο Σχ. 2γ. Οι παράμετροι του δείκτη διάθλασης και της δομής της ζώνης των WSe2, MoSe2 και MoS2 λαμβάνονται από τη βιβλιογραφία34,39-41. Ενώ όλα τα TMD εμφανίζουν ισχυρή αλληλεπίδραση φωτός-ύλης υπό φωτεινό φωτισμό, τα διάκενα ζώνης τους καλύπτουν ένα ευρύ φάσμα από 1–2 eV42. Εδώ, τα WSe2 και MoSe2 με διάκενο ζώνης περίπου 1,3 eV μπορούν να απορροφήσουν ένα ευρύτερο φάσμα φωτός σε σύγκριση με το MoS2 με διάκενο ζώνης 1,45 eV. Από αυτά, το MoTe2 είναι σαφώς πιο ικανό να απορροφά το φως NIR, καθιστώντας το την καλύτερη επιλογή για να συνδεθεί με το PSK. Το σχήμα 2d,e δείχνει την αλληλεπίδραση μεταξύ των ελαφρών ηλεκτρικών πεδίων και των διαφορετικών στρωμάτων σε μήκος κύματος 600 και 1000 nm. Μπορεί κανείς να δει ότι το στρώμα MoTe2 αλληλεπιδρά με το φως όταν το μήκος κύματος έχει ρυθμιστεί στα 1000 nm, ενώ η συμβολή του στην απορρόφηση φωτός στο ορατό μήκος κύματος των 600 nm είναι αμελητέα. Αξίζει επίσης να γνωρίζουμε ότι η χρήση των TMD σε PSCs έχει δείξει επιτυχημένα αποτελέσματα για την ενίσχυση της σταθερότητας16,43. Από την άλλη πλευρά, τα TMD σε κάθε πάχος μπορούν εύκολα να παρασκευαστούν μέσω μη ευαίσθητων στο περιβάλλον και μη καταστροφικών προσεγγίσεων, όπως η απολέπιση σε ξηρή ή υγρή φάση16, και στη συνέχεια να μεταφερθούν με ξηρές ή υγρές μεθόδους. Έτσι, ένας συνδυασμός υλικών PSK και TMD μπορεί δυνητικά να βελτιώσει την απόδοση του PSC, όχι μόνο στη λειτουργία φωτοβολταϊκών αλλά και στην αστάθεια

Για την επίτευξη της μέγιστης απόδοσης PSC πολλαπλών συνδέσμων, πραγματοποιήθηκε ανάλυση της εξάρτησης της απόδοσης της κυψέλης από το πάχος του MoTe2, ενώ άλλες παράμετροι εισόδου στον Πίνακα 1 παραμένουν αμετάβλητες. Σύμφωνα με το Σχ. 3, οι παράμετροι απορρόφησης, δημιουργίας φορέα και φωτοβολταϊκών της κυψέλης αλλάζουν καθώς το πάχος του MoTe2 αυξάνεται από 5 σε 100 nm. Το Σχήμα 3α παρουσιάζει τα φάσματα απορρόφησης τεσσάρων διαφορετικών πάχους του στρώματος MoTe2 μέσα στο πολυσύνδεσμο PSC. Όπως αναμενόταν, όσο πιο παχύ είναι το στρώμα MoTe2, τόσο περισσότερη απορρόφηση φωτός στο στρώμα MoTe2. Ωστόσο, ο ρυθμός απορρόφησης φωτός γίνεται πιο αργός όσο αυξάνεται το πάχος του MoTe2, μέχρι να φτάσει σε κορεσμό σε ένα ορισμένο πάχος. Παρόλο που απορροφάται πολύ φως από το MoTe2 στα μεγαλύτερα μήκη κύματος γύρω στα 1100 nm, η παραγωγή φορέα είναι φτωχή σε τέτοια μήκη κύματος, όπως φαίνεται στο Σχ. 3β. Αυτό μπορεί να αποδοθεί σε φαινόμενο συντονισμού κοιλότητας και παρεμβολή που παίζουν ρόλο στα φάσματα απορρόφησης, αλλά δεν ασκούν καμία επίδραση στη δημιουργία φορέα. Όπως φαίνεται στο Σχ. 3γ, δ, οι φωτοβολταϊκές παράμετροι της κυψέλης, PCE, Jsc, Voc και FF ποικίλλουν ανάλογα με το πάχος MoTe2. Με την αύξηση του πάχους του στρώματος MoTe2, το Jsc αυξάνεται σταδιακά μέχρι να φτάσει σε ένα σημείο κορεσμού. Αντίθετα, το Voc μειώνεται καθώς αυξάνεται το πάχος του MoTe2. Το Te Voc παρουσιάζει αρχικά μια γρήγορη μείωση και στη συνέχεια ο ρυθμός μείωσης γίνεται πιο αργός με την αύξηση του πάχους του MoTe2. Η φθίνουσα τιμή Voc μπορεί να αποδοθεί σε μια αύξηση του ανασυνδυασμού του φορέα φορτίου στο παχύτερο στρώμα απορρόφησης και στην αυξημένη αντίσταση σειράς44. Όταν το πάχος του στρώματος απορρόφησης είναι μικρότερο από το μήκος διάχυσης του φορέα, ο ρυθμός ανασυνδυασμού του φορέα μειώνεται σημαντικά, με αποτέλεσμα μια απότομη αύξηση της φωνής. Από την άλλη πλευρά, μετά από απόσταση ίση με το μήκος διάχυσης του φορέα, εμφανίζεται μείωση Voc που προκύπτει από την αύξηση του ανασυνδυασμού του φορέα. Επίσης, αξίζει να σημειωθεί ότι η παράμετρος FF έχει αμελητέα εξάρτηση από το πάχος του MoTe2. Κατά συνέπεια, όπως υποδεικνύεται στο Σχ. 3δ, το PCE υφίσταται αρχικά μια σχετικά έντονη αύξηση στην απόκριση τόσο στις έντονες αλλαγές Voc όσο και στις JSC στα λεπτότερα πάχη MoTe2 και στη συνέχεια φτάνει στο μέγιστο (~18,52 τοις εκατό) στο πάχος MoTe2 των 25 nm , και στη συνέχεια, πέφτει καθώς η αύξηση Jsc είναι κορεσμένη.

Προκειμένου να αντισταθμίσουμε την καταστροφική επίδραση της παράλληλης στοίβαξης υλικών με χαμηλό και υψηλό διάκενο ζώνης, αντικαθιστούμε τη στρώση σπειροειδών με ένα στρώμα rGO 60 nm για να βελτιώσουμε τη μεταφορά του φορέα. Αναμφισβήτητα, το οξείδιο του γραφενίου (GO) και το rGO μπορούν να προσφέρουν πολλαπλά οφέλη στα PSC, συγκεκριμένα, τη βελτίωση της σταθερότητας, της ηλεκτρικής και θερμικής αγωγιμότητας45. Ως εκ τούτου, τα υλικά χρησιμοποιήθηκαν ευρέως για διαφορετικές λειτουργίες σε PSC, όπως στρώματα μεταφοράς φορέα, ενδιάμεσα στρώματα καιδιαφανή αγώγιμα οξείδια. Εδώ, το επίπεδο GO επιλέγεται για εισαγωγή ως HTL λόγω της καλά ευθυγραμμισμένης δομής ζώνης του με τις άκρες ζώνης των παρακείμενων στρωμάτων. Οι παράμετροι της ηλεκτρονικής ζώνης ενέργειας του rGO λαμβάνονται από το Ref46. Όπως απεικονίζεται στο Σχ. 4α, η χρησιμότητα του rGO ως HTL βελτιώνει σημαντικά τόσο το FF όσο και το Voc έως

{{0}}.89 και 0.928, αντίστοιχα, στη σύγκριση με το PSC πολλαπλών συνδέσεων χωρίς το επίπεδο rGO. Κατά συνέπεια, αποδίδει PCE έως και 20,32, περίπου 1,77 τοις εκατό μεγαλύτερο από το PSC πολλαπλών συνδέσεων με spiro HTL. Η σημαντική βελτίωση της απόδοσης των φωτοβολταϊκών σε πολλαπλές συνδέσεις PSC με βάση rGO είναι αφιερωμένη στην αποτελεσματικότερη μεταφορά φορτίου και καλύτερη ευθυγράμμιση της ζώνης ενέργειας, παράλληλα με τη μείωση της αυξημένης αντίστασης σειράς λόγω της αναμενόμενης μείωσης του ανασυνδυασμού φορτίου στη διεπαφή.

Το Σχήμα 4β συγκρίνει την απόδοση φωτοβολταϊκών πολλαπλών συνδέσεων PSC με διαφορετικά HTL, συμπεριλαμβανομένων των υλικών Spiro, PTAA, rGO και CuS. Οι παράμετροι εισόδου αυτών των υλικών παρατίθενται στον Πίνακα 2. Το στρώμα rGO λειτουργεί ως HTL καλύτερα από άλλα υλικά λόγω της υψηλής κινητικότητας των οπών47, μαζί με μια ωραία ευθυγράμμιση ζώνης με το MoTe2. Αντίθετα, το CuS δεν είναι καλά ενεργειακά ευθυγραμμισμένο με το MoTe2, οδηγώντας σε μείωση VOC. Το διάγραμμα ζώνης του PSC πολλαπλών συνδέσεων με διαφορετικά HTL φαίνεται στο Σχ. 4γ.

Ζήτα περισσότερα:

Διεύθυνση ηλεκτρονικού ταχυδρομείου:wallence.suen@wecistanche.com

Whatsapp/Tel: συν 86 15292862950